Gemeinsam mit Grant Stevens und José Alvarez-Brill (Wolfsheim, Witt, De/Vision) legte der Musiker "Der Graf" 1999 mit der Single Sage Ja den Grundstein für Unheilig. Im Februar 2001 erschien das Debütalbum Phosphor mit einer Mischung aus Elektronik und Rock.2001 gastierte die Band auf mehreren großen Festivals und Open-Air-Konzerten, wie Zillo Open Air, Wave-Gotik-Treffen, Doomsday Festival und Woodstage Summer Open Air. 2002 erschien das „Weihnachtsalbum“ Frohes Fest.
Das Jahr 2002 war „geprägt von vertraglichem Hin und Her mit Produzent, Plattenfirma, Band und mir. Mir wurde klar, dass das Musikgeschäft und Musik an sich im Grund überhaupt nicht zusammenpassen. Das führte dazu, dass ich Ende 2002 vor der Entscheidung stand, aufzuhören oder alleine weiterzumachen. Ich habe mich dann dazu entschlossen, alleine weiterzumachen.“ Zunächst produzierte der Graf die Musik von Unheilig als Sänger, Songschreiber und Produzent in einer Person. Nur für Live-Auftritte griff er auf Gastmusiker zurück. Das dritte Studioalbum Das 2. Gebot erschien am 7. April 2003 und wurde in elf europäischen Städten vorgestellt.
Fans konnten im Internet darüber abstimmen, welcher Song des Albums ausgekoppelt und in einer Extended Play-Version produziert werden sollte. Das Ergebnis war die EP Schutzengel mit vier bis dahin unveröffentlichten Liedern.
Am 23. Februar 2004 erschien das vierte Album Zelluloid; wenige Tage später folgte eine Deutschlandtournee zusammen mit Terminal Choice. Wieder wurde eine von den Fans bestimmte EP veröffentlicht (Freiheit, 18. Oktober 2004).
Aus Mitschnitten von Konzerten wurde am 31. Januar 2005 das Live-Doppelalbum Gastspiel veröffentlicht, das jedoch keine neuen Songs enthält. Im gleichen Jahr erschien eine DVD mit Konzertaufnahmen, Videoclips, Interview, Zitaten des Grafen, Fotos und einem Stummfilm als Hidden Track
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